Критмассы U232, U234 и U236, достоверность материалов Carey Sublette Опции

[KTN]

В ядерной физике не один десяток лет держится иллюзия, будто "всё уже сделано, всё уже посчитано".
Однако на днях столкнулся с тем, что неточности в сечениях не позволяют ответить на простейший вопрос:
существуют ли критмассы для изотопов 91-Pa-231, 92-U-232, 92-U-234 и 92-U-236, всё-таки делящиеся они или сырьевые материалы?

В мировой литературе на этот счёт разные мнения.
В известном труде Carey Sublette несколько лет назад, в старых версиях
http://nuclearweaponarchive.org/Nwfaq/Nfaq12.html
протактиний-231 имел критмассу, сейчас он пересмотрен и считается аналогом урана-238.
Для 92-U-232, 92-U-234 и 92-U-236 в прошлые годы отмечалось отсутствие опубликованных цифр, а также что one-group calculation даёт конечную, причём небольшую, критмассу. В свежей версии такая оценка:

91-Pa-231 Critical mass: Probably not fissile (C4/TMR2001/200-1), 188 kg (one-group calculation)
92-U-232 Critical mass: 3.57-3.70 kg (C4/TMR2001/200-1), 5.04 kg (one-group calculation)
92-U-234 Critical mass: 145-149 kg (C4/TMR2001/200-1), 40.6 kg (one-group calculation)
92-U-236 Critical mass: Not fissile (C4/TMR2001/200-1), 167 kg (one-group calculation)

В советской литературе, в частности в справочнике 1984 года "Критпараметры систем с делящимися...", все эти четыре изотопа указаны как неделящиеся. У других изотопов в таблице стоит прочерк если недостаточно данных, а эти - именно K_infinity<1, аналогичны урану-238 и торию-232.

Если подставить их усреднённые по спектру деления сечения в обычное уравнение критмассы "one group calculation", получится, что у всех четырёх изотопов есть критмасса и она не очень велика. Однако то же самое получится, если использовать сечения урана-238 без учёта неупругого рассеяния при усреднении спектра деления по 26 группам ENDF-B6.
Чтобы правильно учесть неупругое рассеяние, есть матрица межгрупповых переходов в которой точность ещё меньше чем в основной таблице сечений.

Таким образом, вопрос: который из вариантов правильный, эти четыре изотопа делящиеся или не имеют критмассы?

[asv363]

В ядерной физике не один десяток лет держится иллюзия, будто "всё уже сделано, всё уже посчитано".
Однако на днях столкнулся с тем, что неточности в сечениях не позволяют ответить на простейший вопрос:
существуют ли критмассы для изотопов 91-Pa-231, 92-U-232, 92-U-234 и 92-U-236, всё-таки делящиеся они или сырьевые материалы?

В мировой литературе на этот счёт разные мнения.
В известном труде Carey Sublette несколько лет назад, в старых версиях
http://nuclearweaponarchive.org/Nwfaq/Nfaq12.html
протактиний-231 имел критмассу, сейчас он пересмотрен и считается аналогом урана-238.
Для 92-U-232, 92-U-234 и 92-U-236 в прошлые годы отмечалось отсутствие опубликованных цифр, а также что one-group calculation даёт конечную, причём небольшую, критмассу. В свежей версии такая оценка:

91-Pa-231 Critical mass: Probably not fissile (C4/TMR2001/200-1), 188 kg (one-group calculation)
92-U-232 Critical mass: 3.57-3.70 kg (C4/TMR2001/200-1), 5.04 kg (one-group calculation)
92-U-234 Critical mass: 145-149 kg (C4/TMR2001/200-1), 40.6 kg (one-group calculation)
92-U-236 Critical mass: Not fissile (C4/TMR2001/200-1), 167 kg (one-group calculation)
...
Таким образом, вопрос: который из вариантов правильный, эти четыре изотопа делящиеся или не имеют критмассы?

Вопрос, конечно, интересный.

Французы из IRSN пишут следующее, документ 2003 года:

1.

... Most actinide nuclides with odd numbers of neutrons in their nuclei are
fissile.
229Th appears to be an exception. Only a few actinide nuclides with even numbers of
neutrons appear to be fissile, examples are 232U, 236Pu and 252Cf. These are fissile but not with
the same thermal energy “focus” as the nuclides with odd numbers of neutrons...

2. На быстрых нейтронах 234U - Кбеск>1
3. Критмасса 232 - еще меньше, 234 - больше. Вот протактиний и 236 в этой работе под вопросом.

Оригинал, читается быстро. почти одни таблицы: ec.europa.eu/energy/nuclear/transport/doc/irsn_sect03_146.pdf

Лучше политики. Как-то так.

[VBVB]

U-232 и U-234 явно делящиеся на собственных нейтронах, как следует из ряда американских и индийских работ. Про U-232 везде пишется, что близкий аналог делящегося Pu-238, только c меньшей критмассой.
Относительно U-236 вопрос более сложный.
Ссылок пока дать не смогу, далеко от РФ сейчас.

Сообщение отредактировал VBVB - 8.12.2012, 3:45

[VBVB]

Таким образом, вопрос: который из вариантов правильный, эти четыре изотопа делящиеся или не имеют критмассы?

Согласно последним работам японцев, американцев и индусов следует, что 231Pa явно фертильный материал. Он не может эффективно делится на собственных тепловых нейтронах, поскольку сечение захвата более стократно выше сечения деления. Имеется ряд работ которые рассматривают 231Pa как высокоэффективный выгорающий нейтронный поглотитель, генерирующий делящийся в тепловом нейтронном спектре ядерный материал (231Pa -> 232U -> 233U), что крайне привлекатально для сглаживания эффекта падения реактивности в конце топливной кампании.
Также из ряда источников следует, что 232U и 234U делящиеся изотопы.
Причем 232U делится на собственных тепловых и быстрых мгновенных нейтронах.
Изотоп 234U делится только на собственных мгновенных быстрых нейтронах, поскольку в тепловом спектре имеет высокое сечение нейтронного захвата. Соотвественно для 234U критмасса будет около 115-130 кг для металлической сферы.
Ряды изотопных аналогов:
232U <=> 238Pu
233U <=> 239Pu
234U <=> 240Pu
235U <=> 241Pu
236U <=> 242Pu
Судя по всему изотоп 236U можно считать лишь условно фертильным, поскольку исходя из ряда аналогии 236U есть близкое подобие 242Pu. Исходя из подобия критмасс изотопов-аналогов, критмаса 236U будет явно более 200 кг.
Известно, что 236U делиться будет лишь на быстрых нейтронах. Из нейтронных данных Брукхейвенской лаборатории (за 2008 год) следует, что для диапазона энергии 2-3 МэВ сечение деления для 236U около 0,82-0,88 барн, тогда как для 234U около 1,45-1,55 барн. Кроме того для области 2-3 МэВ сечение нейтронного захвата для 236U 115-125 барн*эВ^0,5 по сравнению с 120-140 барн*эВ^0,5 для 234U. Т.е. учитывая относительную близость остальных нейтронных характеристик изотопов 236U и 234U, можно предполагать, что критмасса для 236U в металлическом виде будет грубо в районе 200-230 кг.
Не очень представляю насколько экспериментально возможно проверить предполагаемые величины критмасс и возможность делимости на собственных нейтронах для 234U и 236U.
На коды расчетные тоже надежды мало, посколько входные нейтронные данные по этим изотопам заранее довольно неточные.

Сообщение отредактировал VBVB - 18.12.2012, 14:48

[VBVB]

существуют ли критмассы для изотопов 91-Pa-231, 92-U-232, 92-U-234 и 92-U-236, всё-таки делящиеся они или сырьевые материалы?

Ответом на этот вопрос могут являться данные баз ENDF/B-VII.1 и JENDL-4.0 в версиях 2011.
[ENDF/B-VII.1 Nuclear Data for Science and Technology: Cross Sections, Covariances, Fission Product Yields and Decay Data. // Nuclear Data Sheets, 112 (2011) 2887–2996] и [JENDL-4.0: A New Library for Nuclear Science and Engineering.// J. Nucl. Sci. Technol. 48, 1 (2011)]

По критмассам имеем следующую ситуацию.

Critical masses in kg for cross-section libraries, calculated using MCNP. (*kinf is given when there is no critical mass)
Критические массы в кг для библиотек групповых сечений на основании расчетов металлических сфер кодом MCNP. (*kinf для случая отсутствия критмассы)
_____ENDF/B-VII.1__JENDL-4.0
Pa-231 0.925* 0.956*
U-232 6.14 6.142
U-233 15.6 15.6
U-234 128 111.6
U-236 0.710* 0.662*
U-238 0.306* 0.307*

Относительно делимости обсуждаемых изотопов нейтронами теплового спектра
Thermal neutron fission/capture cross sections ratio of actinoid nuclides from ENDF/B-VII.1 & JENDL-4.0 libraries.
Отношение сечений деления к сечениям захвата для термального нейтронного спектра
______ENDF/B-VII.1___JENDL-4.0
Pa-231 1.04*10-4 1.17*10-4
U-232 1.02 1.02
U-233 11.74 11.74
U-234 6.68*10-4 1.17*10-4
U-236 9.18*10-3 5.06*10-5
U-238 6.26*10-6 6.26*10-6

Т.о. U-232 и U-233 явно делящиеся ядерные материалы как на тепловых, так и быстрых нейтронах .
U-234 все таки делящийся изотоп, с высоким вкладом в деление собственных мгновенных нейтронов быстрого спектра.
Pa-231 и U-236 фертильные изотопы как и U-238.

Сообщение отредактировал VBVB - 26.12.2012, 13:33

[Denis_Hliustin]

данные баз ENDF/B-VII.1 и JENDL-4.0 в версиях 2011.
[ENDF/B-VII.1 Nuclear Data for Science and Technology: Cross Sections, Covariances, Fission Product Yields and Decay Data. // Nuclear Data Sheets, 112 (2011) 2887–2996] и [JENDL-4.0: A New Library for Nuclear Science and Engineering.// J. Nucl. Sci. Technol. 48, 1 (2011)]
По критмассам имеем следующую ситуацию.
Critical masses in kg for cross-section libraries, calculated using MCNP. (*kinf is given when there is no critical mass)
Критические массы в кг для библиотек групповых сечений на основании расчетов металлических сфер кодом MCNP. (*kinf для случая отсутствия критмассы)
_____ENDF/B-VII.1__JENDL-4.0
Pa-231 0.925* 0.956*
U-232 6.14 6.142
U-233 15.6 15.6
U-234 128 111.6
U-236 0.710* 0.662*
U-238 0.306* 0.307*

Похоже что в литературе по данной теме сохраняются разночтения. В частности такой источник:
E. D. Clayton, ANOMALIES OF NUCLEAR CRITICALITY, REVISION 6 // Pacific Northwest Laboratory, February 2010
http://ru.wikipedia.org/wiki/Критическая_масса
231Pa 32760 лет Mcrit=750±180 кг p=15,37 g/cm3
232U 68,9 лет Mcrit= ?kg p=19,04 g/cm3
236U 2,3416·10**7 лет Mcrit=? кг p=19,04 g/cm3
243Am 7400 лет Mcrit=208,8 кг p=13,67 g/cm3

В отличие от предыдущей респектабельной оценки, в этом источнике Ра231 имеет критмассу а U234 не имеет. По Am243 тоже цифра требует уточнения.
Отметим, это самый простой для расчёта идеализированный случай, когда в объёме отсутствуют другие ядра-разбавители, имеется только основной нуклид.

При вычислении программами итоговая цифра зависит от неточностей:
* графиков сечений деления и гаммазахвата, а также числа вторичных нейтронов как функций энергии нейтронов;
* их группового представления, т.е. погрешности вносимой при получении среднегрупповых сечений;
* сечения неупругого рассеяния как функции энергии нейтрона;
* матрицы межгрупповых переходов;
* диаграммы направленности вылета вторичных нейтронов при упругом и неупругом рассеянии;
* расчётного кода, при моделировании использующего то или иное приближение;

Кто как считает: для уточнения этих сведений, имеет ли смысл вести программу экспериментов по измерению нейтронных спектров, вылетающих из критсборок?
Подгоняя расчётный код под экспериментальный результат, будет ли он после коррекции точнее считать:
1) задачи на расчёт критмассы;
2) задачи на состав нуклидов в выгоревшем топливе и коэффициент воспроизводства?




Сообщение отредактировал Denis_Hliustin - 2.6.2013, 19:23